Mobile Flüssigszintillationsmessungen zum Nachweis von Radionukliden in Trinkwasser

Einleitung

Die Prüfung der Verpflegung und der Trinkwasserversorgung im Grundbetrieb und Einsatz auf gesundheitliche Unbedenklichkeit ist eine unverzichtbare Aufgabe des Sanitätsdienstes. Dabei übernehmen die Zentralen Institute des Sanitätsdienstes der Bundeswehr (ZInstSanBw) die Aufgabe, veterinärmedizinische, pharmazeutische und chemische Untersuchungen auf der Grundlage eines akkreditierten Qualitätsmanagementsystems durchzuführen. Neben einer Vielzahl weiterer Aufträge ist die Abteilung B des ZInstSanBw München auch für den Betrieb und die Weiterentwicklung der mobilen Einsatzlaboratorien Lebensmittel-Ökochemie einschließlich der Einsatzunterstützung verantwortlich.

Die Ausbringung von Radionukliden in der Lebensmittel- und Trinkwasserversorgung im Rahmen von Sabotageakten muss als mögliches Szenario in Einsätzen der Bundeswehr sowie im Kontext der Landes- und Bündnisverteidigung angenommen werden. Der NATO Standard AMedP-4.12 (Food and Water Defense) ­enthält Grundsätze und Maßnahmen, die einer absichtlichen Kontamination von Lebensmitteln und Trinkwasser während NATO-Missionen entgegenwirken sollen. Zurzeit verfügen die Einsatzlaboratorien Lebensmittel-/Ökochemie über ein Testsystem zur Bestimmung von Kontaminationen des Trinkwassers mit gammastrahlenden Radionukliden.

Für die Bestimmung von Alphastrahlern in Trinkwasser steht bisher kein geeignetes Analysensystem in den Einsatzlaboren zur Verfügung. Alphastrahlende Nuklide eignen sich allerdings für Sabotageakte in besonderer Weise, da sie auf Grund ihrer geringen Reichweite (einige Zentimeter in Luft, weniger als 0,1 mm in Gewebe) und leichten Abschirmbarkeit vom Saboteur nahezu gefahrlos gehandhabt und bei Kontrollen von Personen oder Material, die beispielsweise auf Flughäfen üblich sind, nur unter erheblichem Aufwand detektiert werden können. Bei Inkorporation können sie jedoch zu beträchtlichen zellulären Schäden bis hin zum Tode führen. Der Fall des ehemaligen russischen Agenten Alexander Litwinenko, der 2006 mit Polonium-210 vergiftet wurde, ist noch in bester Erinnerung.

Der Nachweis von alphastrahlenden Nukliden ist mit Flüssigszintillationsmessgeräten möglich. Dabei ist es für die Erst- und Schnellmessung zunächst nicht relevant, um welches Nuklid es sich handelt, sondern wie hoch die Gefahr ist, die von der radioaktiven Strahlung ausgeht. Im Rahmen eines Sonderforschungsprojekts wurde in der Laborgruppe Radiochemie/Kernstrahlmesstechnik des ZInstSanBw München unter Federführung und maßgeblicher Beteiligung von RegDir Eckert ein marktverfügbares Flüssigszintillationsmessgerät für die Aktivitätsbestimmung von Gesamt-Alpha (Gesamtaktivität alphastrahlender Nuklide) in Trinkwasser umfangreich getestet. 

Das Ziel des Forschungsvorhabens war es zu ermitteln, ob das mobile Flüssigszintillationsmessgerät TriathlerTM LSC der Firma HIDEX (Abbildung 1) bei der Aktivitätsbestimmung der Gesamt-Alpha-Belastung von Trinkwasser die erforderlichen Nachweisgrenzen erfüllt, die notwendig sind, um eine ja/nein-Aussage zur Verzehrfähigkeit von ­Trinkwasser zu treffen. Der Abschlussbericht zu diesem Sonderforschungsprojekt stellt die Grundlage für diesen Artikel dar.

Technik und Methode

Bei der Alphastrahlung, die in die Kategorie Teilchenstrahlung einzuordnen ist, wird beim Zerfall des Nuklids ein Heliumkern ausgestrahlt, den man als Alphateilchen bezeichnet. Somit verringert sich beim Nuklid die Ordnungszahl um 2 und die Massenzahl um 4.

Der in unserem Labor für die Methodenentwicklung hauptsächlich verwendete Alphastrahler Americium-241 wandelt sich demzufolge in Neptunium-237 um.

Der Vorteil des von uns verwendeten Americium-241 (Am-241) liegt neben der gegenüber Polonium-210 (Po-210) leichteren ­Verfügbarkeit darin, dass neben dem Alphazerfall auch Gammastrahlen durch das entstandene angeregte Neptunium-237 auftreten. Diese Gammastrahlen können elegant mit dem am ZInstSanBw München vorhandenen Germaniumhalbleiterdetektor detektiert werden. Somit konnten alle mit dem TriathlerTM unter Verwendung von Am-241 durchgeführten Test­messungen durch eine zusätzliche Messung mittels Gammaspektrometrie verifiziert werden.

Die Flüssigszintillation (LSC = Liquid Scintillation Counting) ist eine universelle Methode zur Bestimmung der Intensität von ionisierender Strahlung. Dabei sind prinzipiell verschiedene Strahlungsarten in derselben Probe gleichzeitig messbar. Gleichwohl muss dabei eine geringere Empfindlichkeit und Selektivität im Vergleich zu anderen Kernstrahlmesstechniken akzeptiert werden. Durch die Zugabe von Szintillatoren (lat. scintillare: flackern, funkeln) wechselwirkt die ionisierende Strahlung mit den Szintillatormolekülen unter der Aussendung von Lichtblitzen. Die zu untersuchende Probe wird in der Szintillatorlösung (Cocktail) gelöst, so dass nahezu alle emittierten Alphateilchen vom Szintillator erfasst werden. Die dabei entstehenden Lichtblitze werden durch einen Photomultiplier in elektrische Impulse umgewandelt und einer Zählanordnung zugeführt. Mittels einer speziellen Technik gelingt auch die gleichzeitige Quantifizierung von Alpha- und Betastrahlern.

Im Rahmen dieses Forschungsvorhabens wurden umfangreiche Untersuchungen an ausschließlich mit Alphastrahlern und zusätzlich an gleichzeitig mit Alpha- und Betastrahlern gespikten Wasserproben durchgeführt und die Aktivitätskonzentrationen, die Messunsicherheiten, die Erkennungs- und Nachweisgrenzen sowie Vertrauensgrenzen ermittelt. Dies erfolgte für drei unterschiedliche Matrices (Destilliertes Wasser, Trinkwasser und Oberflächenwasser) für Messzeiten von zehn Minuten bis zu einem Tag. Abbildung 4 zeigt die Entwicklung der Nachweisgrenze in Abhängigkeit von der Messdauer bei identischen Messzeiten für die Proben und den Untergrund.

Außerdem wurden vier verschiedene Szintillationscocktails hinsichtlich ihrer Effektivität ausgetestet. Hierbei konnten teilweise deutliche Unterschiede erkannt werden, die bei künftigen Beschaffungen Berücksichtigung finden werden.

Ergebnisse und Schlussfolgerungen

Der Triathler™ ist auf Grund seiner kompakten Abmessungen und wegen seines geringen Gewichts prinzipiell für Messungen vor Ort und im Feld geeignet. Die Untersuchungen haben ergeben, dass das Flüssigszintillationsmessgerät in der Lage ist, alphaemittierende Nuklide in destilliertem Wasser, Leitungswasser und unfiltriertem Oberflächenwasser nachzuweisen. Auch zusätzlich vorliegende betaemittierende Nuklide stören bei der Bestimmung der Alphagesamtaktivität nicht, sofern die Aktivität des betastrahlenden Nuklids in der gleichen Größenordnung (oder kleiner) wie die des alphastrahlenden Nuklids einzuordnen ist. Liegt die Aktivität des betaemittierenden Nuklids deutlich über der Aktivität des alphaemittierenden Nuklids wird die Alpha-Gesamtaktivität in erheblichem Maß unterrepräsentiert. Für die Bewertung der Verzehrsfähigkeit des Trinkwassers tritt dann aber gegebenenfalls die Betaaktivität in den Vordergrund.

Im Hinblick auf das eingangs erwähnte Szenario muss ein Sabotageakt mit Radionukliden schnell und zuverlässig nachgewiesen oder ausgeschlossen werden können. Demzufolge ist die direkte Schnellmessung (vergleichbar mit der Notfallmessung nach DIN EN ISO 11704:2017 - 10) einhergehend mit einer kurzen Messzeit von zehn Minuten das Mittel der Wahl. Unter diesen Bedingungen führt das Messsystem zu einer relativ hohen Nachweisgrenze von knapp unter 10 Bq/L. Damit kann die nach dem NATO Standard AMedP-4.9 (Requirements for Water Potability During Field Operations and in Emergency Situations) für eine Langzeitexposition maximal zulässige Alphaaktivität von 0,5 Bq/l Trinkwasser, die sich an den Vorgaben der WHO orientiert, nicht überwacht werden. Für die Überwachung der nach AMedP-4.9 zulässigen Alphaaktivität in Notfallsituation von 28 500 Bq/l (bei einer Verzehrsmenge von 5 Liter pro Tag) ist das Testsystem jedoch ausreichend empfindlich.

Bei einem Sabotageanschlag kann allerdings noch mit erheblich höheren Aktivitäten gerechnet werden. Es wird geschätzt, dass Alexander Litwinenko etwa 4 GBq Po-210 verabreicht wurden. Auch eine bereits tödliche Dosis von 35 ng Po-210 würde Aktivitäten im MBq-Bereich entsprechen. Daraus wird ersichtlich, dass das getestete Analysensystem für die Erkennung und auch für den Ausschluss von vermuteten Anschlagsszenarien geeignet ist. Demzufolge könnte diese Fähigkeitslücke für die Einsatzlaboratorien Lebensmittel-/Ökochemie geschlossen werden. Für die Trinkwasserüberwachung im Frieden und bei Routinesituationen im militärischen Umfeld ist das Testsystem allerdings zu unempfindlich. Für diese Zwecke wird am ZInstSanBw München ein stationäres Analysensystem etabliert, dass künftig auch für Trinkwasserproben aus den Einsatzgebieten im reach back zur Verfügung stehen wird.  

Alle Abbildungen J. Schüler